我院陶旭梅教授团队采用氧空位和Z型异质结共同促进可见光催化固氮性能,在光催化固氮领域取得新进展。相关成果以“Oxygen vacancy and Z-scheme heterojunction cooperate to promote visible light nitrogen photofixation”为题发表在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》(影响因子15.1,中科院1区)。论文第一作者为2021级硕士孔晓文,通讯作者陶旭梅教授,青岛科技大学为第一单位和唯一通讯单位。论文DOI链接为https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.146159。
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NH3作为一种理想的能源,已广泛应用于农业、工业、医药等领域。目前工业上仍采用Haber-Bosch工艺合成NH3,条件苛刻,且排放大量CO2。光催化固氮是一种很有前途的氨合成方法,可以在温和环保的条件下利用太阳能完成。陶旭梅团队以Ce-MOFs为前驱体,通过热处理合成了氧空位工程Fe2O3/CeO2Z型异质结。表面氧空位与Z型异质结的协同作用不仅促进了N2的吸附和活化,而且使电荷快速分离和转移,从而增强了光催化固氮性能。本研究揭示了通过缺陷和异质结结构提高光催化固氮效率的原因,为利用耦合缺陷和异质结效应实现可见光低成本固氮合成NH3提供了一些见解。
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缺陷工程和异质结设计的结合是实现高效光催化固氮的可行方法。以Ce-MOFs为前驱体,通过热处理合成了氧空位改造的Fe2O3/CeO2Z型异质结。Fe2O3/CeO2(Fe2O3含量为30 wt%)在水中表现出最高的NH3产率,约为CeO2和Fe2O3的2.5倍和4倍。光催化固氮性能的增强可归因于氧空位和Z型异质结的协同效应,显著抑制电荷对的复合,诱导电子定向转移,并促进N2更好的吸附和活化。该工作为开发高效、低成本的固氮催化剂提供了新的视角。