近日，我校我院张超副教授，吕志果教授团队在CH₄-CO₂干重整（DRM）领域取得新进展。相关成果以“Sinter-resistant Single Core PtNi Alloy@SiO₂Channels (d≈20nm) Catalysts for Dry Reforming of Methane”为题发表在国际知名期刊ACS Sustainable Chemistry & Engineering（IF=7.1）。我院2022级硕士研究生高永生为第一作者，张超副教授为通讯作者，青岛科技大学为第一通讯单位。

课题组通过顶端生长碳纳米管(CNTs)模板策略，成功制备了单核PtNi alloy@SiO₂通道(d≈20nm)催化剂(PtNi@SiO₂)。该催化剂独特的单核核壳结构有效阻止了金属颗粒的迁移和团聚。在550℃下，PtNi@SiO₂在DRM反应中的CH₄和CO₂转化率分别达到了31.5%和34.1%，经过40 h的稳定性试验，几乎没有观察到金属烧结现象。此外，在700℃下12 h的DRM稳定性试验中，PtNi@SiO₂仍然保持着较高的反应物转化率(X_CH4=72.81%, X_CO2=75.49%)和催化稳定性。

经过研究，PtNi@SiO₂催化剂优异的催化性能可归因于其独特的单核约束功能和PtNi合金的协同效应。独特的SiO₂通道既可以阻止金属颗粒的团聚又可以加速碳酸盐和甲酸盐等中间体的传质和分离。通过原位红外测试，CH₄和CO₂首先吸附在金属颗粒的表面进行活化，因此PtNi@SiO₂催化剂上的DRM反应遵循Langmuir-Hinshelwood (L-H)机理。同时，密度泛函理论（DFT）计算表明，与纯Ni相比，PtNi合金可以将CH₄和CO₂的最高解离能垒分别降低0.6和0.2 eV，从而提高其DRM活性。本研究为制备新型抗烧结、抗积碳PtNi合金催化剂提供了新的思路。

以上工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金和我校高层次人才启动基金的资助。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acssuschemeng.4c04812